One of the observational techniques that grow up in the last 40 years is the Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS). The DOAS is based on a modified form of the Bougert-Lambert-Beer law relating the attenuation of radiation to the properties of the material through which the light is travelling, in our case the atmosphere. The peculiarity of DOAS is the differential feature that remove the low frequency structures of the absorbing species, building a mean function of the measured spectral range, subtracting it from the original one and multiplying the result for a normalization factor. The main advantage of this approach is the possibility to use spectral measurements not radio-metrically calibrated, since the differentiation process removes the common features of the analyzed  spectrum and the one used as reference, highlighting the difference of the two spectral series.

The DOAS system used at the Lecce I-AMICA Observatory consists of  the GASCOD/NG4 (Gas Analyzer Spectrometer Correlating Optical Differences/ new Generation Mod.4) and the MIGE (Multiple Input Geometry Device) platform, are shown in the figure above.

Figure 1 reports the seasonal variation of NO2 vertical columns for the years 2016-17 as measured by the GASCOD/NG4-MIGE system.

The values are referred to solar zenith angles of 90° at sunrise (AM) and sunset (PM). It can be noted that the PM observations  are systematically higher than the AM vertical columns.  The AM/PM variation is mainly due to the photochemical activity of NO2 that is produced during the day through the reactions:

N2O5 +hv –> NO2 + NO3

NO + O3 –> NO2 + O2

and removed during the night thanks to:

NO2 + O3 –> NO3 + O2

NO2 + NO3 + M –> N2O5 + M

The photochemistry is responsible for the yearly maxima and minima occurring in summer and winter respectively.

The analogues measurements carried out with the OMI satellite instrument are also plotted.

Similarly, the time series for O3 total columns from NG4 and OMI are plotted in Figure 2.  The considered period is shorter than in Figure 1, doesn’t allow for an appreciation of the O3 seasonal behavior that present the maximum value in spring and the minima in Autumn.

Since the beginning of its history, DOAS evolved in many aspects, starting from the measurements obtained in active mode, using an artificial source of radiation placed at a certain distance of the sensor unit (Open Path configuration), in order to obtain the mean concentration along the measurements path.  The zenith sky passive mode, using the sun light as radiation source, was the following step aiming to characterize mainly the low stratospheric compounds from a climatological point of view. In the last 10 years, the MAX-DOAS  (Multi AXis-DOAS) configuration that make use of measurements obtained for different elevation angle of the instrument pointing device, is deeply used for the profiling of tropospheric compounds and air quality assessment.

For the Open Path configuration the retrieval of the main concentration along the optical path is quite easy since the distance between emitter and receiver is known. In contrast, for the passive mode configurations (Zenith-sky and MAX-DOAS) the computation of the main concentrations of the analyzed species need the help of a radiative transfer model in order to evaluate the distance traveled by the photons before reaching the spectrometric system. The obtained values are primarily function of the sun elevation then of the actual distribution of the atmospheric compounds and many others parameters. This geometrical factor (called Air Mass Factor -AMF) correct the outputs of the DOAS algorithms – the so-called Slant Column Densities (SCDs) – in order to obtain the vertical columns (VC) of the selected tracer. In addition, the AMFs with the SCDs series allows for the retrieval of the vertical distribution for the main atmospheric  absorbers such as nitrogen dioxide (NO2) and ozone (O3). For MAX-DOAS configuration this feature is extended to weak tropospheric absorbers.

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Seasonal variability of PM2.5 and PM10 composition and sources in an urban background site in Southern Italy

D. Cesari a,⁎, G.E. De Benedetto b, P. Bonasoni c, M. Busetto c, A. Dinoi a, E.Mericoa, D. Chirizzi b, P. Cristofanelli c, A. Donateo a, F.M. Grasso a, A.Marinoni c, A. Pennetta b, D. Contini a

a Istituto di Scienze dell’Atmosfera e del Clima, ISAC-CNR, 73100 Lecce, Italy; b Dipartimento di Beni Culturali, Università del Salento, 73100 Lecce, Italy; c Istituto di Scienze dell’Atmosfera e del Clima, ISAC-CNR, 40129 Bologna, Italy

Science of the Total Environment 612 (2018) 202–213

Comparison of fine and coarse fractions in terms of sources and dynamics is scarce in southeast Mediterranean countries; differences are relevant because of the importance of natural sources like sea spray and Saharan dust advection, because most of the monitoring networks are limited to PM10. In this work, the main seasonal variabilities of sources and processes involving fine and coarse PM (particulate matter) were studied at the Environmental-Climate Observatory of Lecce (Southern Italy). Simultaneous PM2.5 and PM10 samples were collected 

between July 2013 and July 2014 and chemically analysed to determine concentrations of several species:

OC (organic carbon) and EC (elemental carbon) via thermo-optical analysis, 9 major ions via IC, and 23 metals via ICP-MS. Data was processed through mass closure analysis and Positive Matrix Factorization (PMF) receptor model characterizing seasonal variabilities of nine sources contributions. Organic and inorganic secondary aerosol accounts for 43% of PM2.5 and 12% of PM2.5–10 with small seasonal changes. SIA (secondary inorganic aerosol) seasonal pattern is opposite to that of SOC (secondary organic carbon). SOC is larger during the cold period, sulphate (the major contributor to SIA) is larger during summer. Two forms of nitrate were identified: NaNO3, correlated with chloride depletion and aging of sea-spray, mainly present in PM2.5–10; NH4NO3 more abundant in PM2.5. Biomass burning is a relevant source with larger contribution during autumn and winter because of the influence of domestic heating, however, is not negligible in spring and summer, because of the contributions of fires and agricultural practices.Mass closure analysis and PMF results identify two soil sources: crustal associated  to long range transport and carbonates associated to local resuspended dust. Both sources contributes to the coarse fraction and have different dynamics with crustal source contributing mainly in high winds from SE conditions and carbonates during high winds from North direction.

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Un gruppo di ricerca dell’Istituto di scienze dell’atmosfera e del clima (Isac) del Cnr di Lecce ha pubblicato uno studio sui potenziali effetti dannosi causati a livello cellulare dal particolato atmosferico. Lo studio, condotto in collaborazione con l’Università del Salento, dimostra che il potenziale ossidativo dipende dalla composizione chimica del particolato più che dalla sua concentrazione

Che il particolato atmosferico – l’insieme di polveri o particelle solido-liquide sospese nell’aria – abbia effetti dannosi per la salute umana è cosa nota: per questo motivo, nella comunità scientifica internazionale, il potenziale ossidativo è sempre più studiato come indicatore di rischio. Ora uno studio condotto da un gruppo di ricerca dell’Istituto di scienze dell’atmosfera e del clima del Consiglio nazionale delle ricerche (Isac-Cnr) di Lecce dimostra come il potenziale stress ossidativo vari a seconda della composizione chimico-fisica e delle sorgenti del particolato stesso: la tossicità per la salute umana dipenderebbe sensibilmente, quindi, dalla ‘qualità’ del particolato più che dalla sua concentrazione. Lo studio, condotto in collaborazione con l’Università del Salento, è pubblicato su Atmospheric Environment.

“È stato valutato mediante specifici test il potenziale ossidativo di tre tipologie raccolte presso l’Osservatorio climatico-ambientale Isac-Cnr di Lecce, provenienti da diverse sorgenti: campioni ‘standard’ in giornate di normali condizioni climatico-atmosferiche, campioni contenenti polveri trasportate dal Sahara e campioni ad alto contenuto di carbonio (derivante da traffico veicolare, combustioni industriali, di biomasse e/o incendi)”, spiega Daniele Contini (Isac-Cnr), ricercatore che ha coordinato lo studio. “I risultati mostrano che questi ultimi, cioè i campioni ad alto contenuto di carbonio, hanno un potenziale ossidativo molto elevato, mentre durante gli eventi di trasporto di polveri africane si registrano grandi incrementi di concentrazione del particolato, ma il potenziale ossidativo rimane relativamente basso, simile a quello dei campioni standard”.

La valutazione ha riguardato, in particolare, particelle con diametro inferiore a 2,5 micron (PM2.5) e a 10 micron (PM10), mediante un test ampiamente utilizzato a livello internazionale (DTT test o test di velocità di deplezione del ditiotreitolo, che analizza, nel tempo, la quantità di sostanze ossidanti presenti nei campioni). “L’obiettivo era approfondire i meccanismi della tossicità del particolato atmosferico nel tempo: il confronto ha dimostrato che le proprietà ossidative di campioni provenienti da diverse sorgenti sono molto diverse”, prosegue Contini. “Questo è un aspetto di cui si dovrebbe tenere conto negli studi epidemiologici: il potenziale ossidativo è, infatti, un indicatore quantitativo diretto, spesso ancora più significativo dell’incremento di concentrazione dovuto a una specifica sorgente. Ciò permetterebbe una migliore interpretazione dei dati di qualità dell’aria e dell’esposizione dei cittadini a sostanze potenzialmente dannose per la salute”.

I risultati sono stati ottenuti utilizzando la rete infrastrutturale realizzata nell’ambito del progetto PON I-Amica, che ha permesso di costruire a Lecce l’Osservatorio climatico-ambientale dedicato allo studio dei cambiamenti di composizione dell’atmosfera.

La scheda

Chi: Istituto di scienze dell’atmosfera e del clima (Isac) del Cnr di Lecce

Che cosa: potenziale stress ossidativo del particolato raccolto presso l’Osservatorio climatico-ambientale Isac-Cnr (Lecce). Articolo ‘Influence of Saharan dust outbreaks and carbon content on oxidative potential of water-soluble fractions of PM2.5 and PM10’, Daniela Chirizzi, Daniela Cesari, Maria Rachele Guascito, Adelaide Dinoi, Livia Giotta, Antonio Donateo, Daniele Contini, ‘Atmospheric Environment’ 163, pp. 1-8, 2017 http://dx.doi.org/10.1016/j.atmosenv.2017.05.021

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